图文摘要
研究背景近年来，水污染是环境污染中最迫切需要解决的问题，这关系到人类生产生活的方方面面，而高级氧化工艺降解水中的有机污染物成为研究热点之一。由过硫酸盐(PS)或过一硫酸盐(PMS)活化产生的硫酸根自由基(SO4·-)是最高级氧化过程中的主要活性物质。3-氨基苯酚（3-AP）作为一种常见的药物和染料中间体，由于其优异的水溶性（2.6 g/100 mL）和较差的生物降解性，其毒性比其他苯酚衍生物更大，未被有效去除排放到水生生态系统中，在9–25 mg L−1的极低浓度下就会对人类产生负面影响，必须从水中去除。因此，开发了多种技术，如膜技术、物理吸附、电化学过程、生物方法和高级氧化过程（AOPs）来降解3-AP，其中，基于SO4·-的AOPs被广泛认为是降解3-AP最有力的方法之一。因此，在本次工作中我们借用碳纳米管较大的毕竟表面积和丰富的空隙结构等特点，首先设计并合成了稳定高效的碳纳米管钴氧化物纳米颗粒催化剂（CoOx/CNT），通过将CoOx纳米颗粒固定在碳纳米管（CNT）上，作为活化过氧一硫酸盐（PMS）的高效催化剂，降解3-AP。
论文详情基于上述背景，三峡大学黄应平教授和刘湘博士课题组首先设计并合成了碳纳米管稳定的高效钴氧化物纳米颗粒催化剂（CoOx/CNT），用于活化PMS促进降解有机污染物。结果表明，CoOx/CNT纳米材料表现出优异的性能，其20 min内能降解91%的3-AP(20 mg L-1)，与其他载体，包括CoOx/MoS2 (52%)、CoOx/CeO2 (56%)、CoOx/ZnO (29%)和CoOx/ZrO2 (30%）的降解率相比，CoOx/CNT提供了最高的3-AP降解效率，突出了CNT作为纳米反应器在CoOx/CNT中激活PMS降解3-AP的关键作用。CoOx/CNT纳米复合材料在3-AP降解中的超高催化活性是由于特定的限制（碳纳米管包裹一些CoOx）。似乎电子从CNT转移到Co原子表面，丰富了其表面电子云密度，这有利于PMS的活化。本研究为合成高效稳定的碳纳米管包覆的Co基纳米废水处理催化剂提供了新的研究方向。该成果以“Carbon nanotube as a nanoreactor for efficientdegradation of 3-aminophenol over CoOx/CNT catalyst”为题，发表于Journal of Cleaner Production。亮点1：本研究采用简单的制备过程合成了Co氧化物和碳纳米管(CNT)的复合纳米材料，成功将一些CoOx封装的碳纳米管中。
图1 CoOx/CNT纳米催化剂的制备流程图
图2 (a-c)为CoOx/CNT的TEM，(d-f)为CoOx/CNT的HRTEM亮点2：本文所制备的CoOx/CNT催化剂在3-AP降解过程中表现出较优的催化活性和环境抗干扰性。
图3 (a)不同载体的CoOx/MoS2、CoOx/CeO2、CoOx/ZnO、CoOx/ZrO2与CoOx/CNT对3-AP降解速率的对比, (b) 优化CoOx/CNT/PMS体系降解3-AP不同PMS量的影响,(c) 不同CoOx/CNT量的影响,(d)不同3-AP浓度的影响,(e)不同温度的影响,(f)探究实际水体中可能存在的各种无机阴离子对CoOx/CNT/PMS降解3-AP的影响,(g)探究不同初始pH值对CoOx/CNT/PMS体系降解3-AP的影响,(h) CoOx/CNT/PMS体系降解3-AP的自由基捕获,(i) CoOx/CNT/PMS体系的EPR信号。
论文信息Carbon nanotube as a nanoreactor for efficient degradation of3-aminophenol over CoOx/CNT catalystChen Fang(方晨，三峡大学), Zixuan Hao, Yanlan Wang, Yingping Huang (黄应平，三峡大学), Di Huang*, Xiang Liu*(刘湘，三峡大学)J. Clean. Prod, 2023, 405, 136912,https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2023.136912原文链接：
https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2023.136912
往期回顾：
●北京大学刘文研究员WR论文：过硫酸盐高级氧化体系中自由基与有机污染物反应的动态电子结构解析
●中科院过程所谢勇冰/曹宏斌团队ES&T论文：单原子催化剂界面调控•OH反应区间
●西南大学何荣幸课教授题组ACB：可调节的异质界面-空位增强效应提高RuO2@Co3O4电催化剂的全水分解效率
●北京工业大学魏佳教授课题组文章JHM：硼掺杂生物炭作为高效非金属催化剂活化过氧单硫酸盐：-O-B-O-基团的重要作用
●重庆大学陈飞课题组文章JHM：面向抗生素去除的可见光辅助过一硫酸盐活化系统的构建：Cl-的显着增强作用
●武汉纺织大学和北京大学团队ACB论文：具有电子自旋极化效应的氧空位型氧化钨纳米线太阳光下高效光催化还原铀
●南京大学王遵尧课题组文章WR：烷基咪唑类离子液体在模拟阳光辐照高碘酸盐体系中的高效降解:动力学、反应机理和毒性演化
●彭亮课题组文章JHM：生物土壤结皮通过生物成矿固定酸性矿山排水中的金属（类金属）
●大连理工大学柳广飞课题组JHM：简便制备铁氧化物和溶解性有机质共沉淀用于诺氟沙星的高效类芬顿降解
●李海燕教授团队白小娟课题组J. Clean. Prod.：石质建筑表面高效抗腐蚀和自清洁的TiO₂基超疏水涂层构建新思路
●ACS ES&T Eng. | 四川大学赖波/张恒团队：酸性条件下高铁酸盐(FeVI)氧化污染物的机制和规律解析
●江南大学王震宇教授课题组EST：蚯蚓驱动La2O3纳米颗粒对萝卜块根代谢物谱和根际微生物群落的影响
●中科院生态环境研究中心曲广波团队发表ES&T：基于流式细胞术揭示黑磷纳米片经肺暴露引起的免疫毒性和造血干扰效应
●南京理工大学李健生团队ACB：二维MXene-MOFs衍生异质结构促进过一硫酸盐活化：增效性能及协同机制
●邹建平教授课题组Angew. Chem. Int. Ed.: 高负载量单原子铁催化剂活化过硫酸盐100%选择性生成单线态氧●南京大学&中科大&东南大学Nat. Commun.: 单原子层AgInP2S6薄片上光还原CO2制乙烯的空位缺陷调制机制●北京大学Nat. Commun.: 全无机Cs2SnI6钙钛矿负载单原子Pt-I3位点用于高效光催化制氢●颜清宇、李述周、余桂华、宋礼 Nat. Sustain. | 硝酸根和二氧化碳选择性电催化合成尿素●清华大学&江南大学Nat. Commun. ：石墨烯封装MnO2纳米纤维用于臭氧高效分解●山东大学许醒副教授Chem. Soc. Rev. 综述：单原子催化在高级氧化中的环境应用
点击左下角“阅读原文”跳转至文章主页关注我们
|
|
